分子轨道波函数相对论效应的高分辨电子动量谱学观测
[摘要]利用新研制的能量分辨为0.5 eV 的高分辨(e, 2e)谱仪测量了CF3I分子在9—15 eV能区的束缚能谱.新谱仪能较好地分辨该分子碘孤对轨道的自旋轨道劈裂组分5e3/2和5e1/2,并得到了它们各自的电子动量分布以及分支比随动量的变化关系.实验结果清楚地显示了5e3/2和5e1/2态波函数的相对论效应.这是第一个分子轨道波函数相对论效应的直接实验观测.
[关键字]自旋/|轨道劈裂,电子动量谱学,相对论效应,CF3I分子.
Experimental observation of relativistic effects on the electronic wavefunction in molecules
(Hefei National Laboratory for Physical Sciences at Microscale and Department of Modern Physics, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China)
Abstract:Binding energy spectra of CF3I in the energy range 9-15 eV have been measured by a newly developed high resolution (e, 2e) spectrometer with 0.5 eV energy resolution. The two split spin/|orbit components 5e3/2 and 5e1/2of the iodine lone/|pair orbital have been partially resolved and their individual electron momentum distributions obtained, together with their branching ratio as a function of momentum. The experimental results clearly reveal the relativistic effects on the 5e3/2 and 5e1/2 orbital wavefunctions.
Keywords:spin/|orbit splitting, electron momentum spectroscopy, relativistic effect, CF3I.
高Z原子和含有高Z原子的分子的相对论效应一直吸引着人们的研究兴趣[1—3].相对论效应主要包括动能效应和自旋-轨道耦合效应,前者是由电子在近(重)核区域的高速运动引起的,而后者则是自旋和轨道相互作用的结果[2].相对论效应不仅会影响电子态的能量,使能级产生移动和劈裂,也会影响电子态的波函数.一般认为价电子的相对论效应可以忽略,因为内层电子对核有显著的屏蔽作用,从而使得价电子的运动速度远小于光速.然而,随着实验技术和理论方法的发展,人们逐渐认识到高Z原子和含有高Z原子的分子价电子的相对论效应也相当重要[1, 3].
光电子能谱(photoelectron spectroscopy, PES)是研究相对论效应最常用的实验方法之一,它通过测量光电子能谱的自旋-轨道劈裂能,以及测量自旋-轨道劈裂组分的分支比随光子能量的变化关系等来研究相对论效应.此外,核磁共振(nuclear magnetic resonance, NMR)和康普顿散射(Compton scattering)等方法也可以通过测量相对屏蔽常数、康普顿轮廓等来探究相对论效应.
电子动量谱学(electron momentum spectroscopy, EMS)作为一种可以获得分立轨道动量空间径向电子密度分布的实验手段,在研究原子分子电子结构方面具有独特的优势.Cook等人最先利用电子动量谱学方法研究了相对论效应对原子的电子波函数的影响[4],虽然,他们当时仪器的能量分辨(约1.6 eV)不足以分开氙离子的5p3/2 和5p1/2双重态(能量间隔约为 1.3 eV),他们还是利用小心的剥谱步骤,获得了5p3/2 和5p1/2各自的电子动量分布和分支比,结果与在平面波冲量近似下得到的相对论的Dirac-Fock计算结果相吻合,清楚而直接地显示了相对论效应对单电子波函数的影响.之后,Frost等人[5]在铅的6p3/2和6p1/2自旋-轨道劈裂态中观察到了类似的结果.1991年,Bonfert等人[6]报道了相对论效应对银和金的K壳层(e, 2e)三重微分截面的影响.2006年,Ren等人[7]报道了Xe原子内层4d轨道的相对论效应.
到目前为止,相对论效应的电子动量谱学研究工作非常少且均限于原子,尤其是相对论效应明显的原子内层轨道.而传统电子动量谱仪的低能量分辨也限制了该方法的进一步应用.此外,尚未见到分子相对论效应的电子动量谱学研究的报道.2006年,我们研究组研制成功了一台能量和角度都能多道同时测量的第三代高能量分辨的(e, 2e)谱仪,谱仪的能量分辨达到了0.5 eV.分辨能力的提高拓展了电子动量谱学的研究领域.在本工作中,我们选取CF3I分子作为研究对象,前人的光电子能谱实验表明,该分子最高占据轨道(highest occupied molecular orbital, HOMO)5e轨道电离能带的自旋-轨道劈裂能为0.73 eV,我们的新谱仪可以较好地分辨,从而得到不同自旋-轨道劈裂态的电子动量分布.
高能量分辨(e, 2e)谱仪
谱仪的基本物理过程是电子碰撞的单电离,即(e, 2e)反应.图1是高能量分辨(e, 2e)谱仪示意图,谱仪采用不共面不对称的运动学条件.电子枪产生的电子束经单色化后由透镜加速到E0 = 2500 eV+束缚能,在反应中心与气体分子束碰撞,散射电子(Ea = 2354 eV)沿着θ1=14°的极角进入快电子分析器,并被两维位置灵敏探测器探测,在较大的范围内,实现快电子能量和方位角()的多道同时测量.电离电子(Eb = 146 eV)沿θ2=76°的极角进入慢电子分析器,并被一维位置灵敏探测器探测,在较大的范围内,实现慢电子能量的多道同时测量.在这样的实验条件下,电子碰撞电离可以看作发生在入射电子和轨道电子之间,而将剩余离子实视为旁观者,通过符合测量两个出射电子的能量和角度,由能量和动量守恒,可以得到轨道电子的束缚能和动量的大小,分别为εf=E0-Ea-Eb,p=2pasinθasin2.运用平面波冲量近似(plane wave impulse approximation, PWIA)和靶Hartree-Fock(HF)近似或靶Kohn-Sham(KS)近似,(e, 2e)反应的三重微分截面正比于∫dΩ│ψ(p)│2,其中ψ(p)是动量空间的单电子轨道波函数.所以,通过实验测量三重微分截面,就可以获得原子或分子轨道动量空间的径向电子密度分布.谱仪的能量分辨为0.5 eV,角度分辨为Δθa =±0.6°,Δθb=±1.0°,Δ =± 1.0°.
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2022/11/19 21:17:05 - 钉钉提示请勿通过开发者调试模式_钉钉请勿通过开发者调试模式是真的吗好不好用...
钉钉请勿通过开发者调试模式是真的吗好不好用 更新时间:2020-04-20 22:24:19 浏览次数:729次 区域: 南阳 > 卧龙 列举网提醒您:为保障您的权益,请不要提前支付任何费用! 虚拟位置外设器!!轨迹模拟&虚拟位置外设神器 专业用于:钉钉,外勤365,红圈通,企业微信和…...
2022/11/19 21:17:05 - 配置失败还原请勿关闭计算机怎么办,win7系统出现“配置windows update失败 还原更改 请勿关闭计算机”,长时间没反应,无法进入系统的解决方案...
前几天班里有位学生电脑(windows 7系统)出问题了,具体表现是开机时一直停留在“配置windows update失败 还原更改 请勿关闭计算机”这个界面,长时间没反应,无法进入系统。这个问题原来帮其他同学也解决过,网上搜了不少资料&#x…...
2022/11/19 21:17:04 - 一个电脑无法关闭计算机你应该怎么办,电脑显示“清理请勿关闭计算机”怎么办?...
本文为你提供了3个有效解决电脑显示“清理请勿关闭计算机”问题的方法,并在最后教给你1种保护系统安全的好方法,一起来看看!电脑出现“清理请勿关闭计算机”在Windows 7(SP1)和Windows Server 2008 R2 SP1中,添加了1个新功能在“磁…...
2022/11/19 21:17:03 - 请勿关闭计算机还原更改要多久,电脑显示:配置windows更新失败,正在还原更改,请勿关闭计算机怎么办...
许多用户在长期不使用电脑的时候,开启电脑发现电脑显示:配置windows更新失败,正在还原更改,请勿关闭计算机。。.这要怎么办呢?下面小编就带着大家一起看看吧!如果能够正常进入系统,建议您暂时移…...
2022/11/19 21:17:02 - 还原更改请勿关闭计算机 要多久,配置windows update失败 还原更改 请勿关闭计算机,电脑开机后一直显示以...
配置windows update失败 还原更改 请勿关闭计算机,电脑开机后一直显示以以下文字资料是由(历史新知网www.lishixinzhi.com)小编为大家搜集整理后发布的内容,让我们赶快一起来看一下吧!配置windows update失败 还原更改 请勿关闭计算机&#x…...
2022/11/19 21:17:01 - 电脑配置中请勿关闭计算机怎么办,准备配置windows请勿关闭计算机一直显示怎么办【图解】...
不知道大家有没有遇到过这样的一个问题,就是我们的win7系统在关机的时候,总是喜欢显示“准备配置windows,请勿关机”这样的一个页面,没有什么大碍,但是如果一直等着的话就要两个小时甚至更久都关不了机,非常…...
2022/11/19 21:17:00 - 正在准备配置请勿关闭计算机,正在准备配置windows请勿关闭计算机时间长了解决教程...
当电脑出现正在准备配置windows请勿关闭计算机时,一般是您正对windows进行升级,但是这个要是长时间没有反应,我们不能再傻等下去了。可能是电脑出了别的问题了,来看看教程的说法。正在准备配置windows请勿关闭计算机时间长了方法一…...
2022/11/19 21:16:59 - 配置失败还原请勿关闭计算机,配置Windows Update失败,还原更改请勿关闭计算机...
我们使用电脑的过程中有时会遇到这种情况,当我们打开电脑之后,发现一直停留在一个界面:“配置Windows Update失败,还原更改请勿关闭计算机”,等了许久还是无法进入系统。如果我们遇到此类问题应该如何解决呢࿰…...
2022/11/19 21:16:58 - 如何在iPhone上关闭“请勿打扰”
Apple’s “Do Not Disturb While Driving” is a potentially lifesaving iPhone feature, but it doesn’t always turn on automatically at the appropriate time. For example, you might be a passenger in a moving car, but your iPhone may think you’re the one dri…...
2022/11/19 21:16:57